Како син на Трасивулос Зајмис, кој исто така бил премиер на Грција, во политиката влегол на многу млади години. Во 1906 година бил назначен за Висок комесар на Крит. Под притисок на Антантата, тој поднесе оставка во 1917 година од функцијата премиер на Грција.
Тој во 1929 година станал четвртиот и последен претседател на Втората Грчка Република, каде на истата функција се задржал до 1935 година, кога била обновена монархијата во земјата. Починал во 1936 година во Виена, Австрија.